Hydrogeochemical and nitrate isotopic evolution of a semiarid mountainous basin aquifer of glacial-fluvial and paleolacustrine origin (Lake Titicaca, Bolivia): the effects of natural processes and anthropogenic activities

Abstract

A hydrogeochemical and stable isotopic (${\updelta }^{15}{\mathrm{N}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$ and ${\updelta }^{18}{\mathrm{O}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$) multitracer approach was combined with previous geological and hydrogeological knowledge in a groundwater-dominated basin, located within the semiarid region of the Bolivian Altiplano (SE of Lake Titicaca). Major natural processes and anthropogenic impacts controlling water chemistry and isotopic compositions of groundwater were identified and corresponding aquifer impacted zones determined. The main natural processes are, by following water flowlines, (1) silicate weathering in the piedmont subsystem (~4,600–3,910 m asl, Ca(Mg)-HCO₃ facies), (2) Na-Ca exchange within glacial-fluvial deposits overlying paleolacustrine deposits (~3,910 to 3,860 m asl, Na-HCO₃ facies), and (3) evaporite dissolution in the confined zone of the lacustrine plain (~3,860–3,810 m asl, Na-Cl-SO₄ facies). The highest contributions of anthropogenic nitrate in groundwater have been observed at 3,960–3,860 m asl in the piedmont subsystem and were isotopically associated with leaching from areas influenced by manure piles, synthetic N fertilizers, and sewage collector pipes. In this subsystem, natural water–rock interactions could be deciphered with minimal anthropogenic impact, allowing nitrate sources to be clearly identified. Denitrification, occurring in the topographic lows of the piedmont subsystem, was identified as the main natural attenuation process. The multitracer approach provided a consistent understanding of the major processes that take place along the groundwater flow system and confirmed the significant role of anthropogenic nitrate. This aquifer system thus represents an ideal model of the region’s hydrochemical evolution along the gravity-driven flow caused by natural water–rock interaction processes and the influence of anthropogenic contamination.

Résumé

Des approches hydrogéochimiques et multitraceurs d’isotopes stables (${\delta }^{15}{\mathrm{N}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$ et ${\delta }^{18}{\mathrm{O}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$) ont été combinées aux connaissances géologiques et hydrogéologiques antérieures dans un bassin à dominante eau souterraine localisé dans une région semiaride de l’Altiplano Bolivien (SE du lac Titicaca). Des processus naturels et impacts anthropiques contrôlant la chimie et la composition isotopique des eaux souterraines ont été identifiés et la zone d’aquifère impactée a été déterminée. Les processus naturels sont, en suivant les lignes de flux, (1) lessivage des silicates du sous-système du piedmont (~4,600–3,910 m asl, faciès Ca(Mg)-HCO₃), (2) échange Ca-Na dans les dépôts fluvio-glaciaires recouvrant les dépôts paléolacutres (~3,910–3,860 m asl, faciès Na-HCO₃) et, (3) dissolution des évaporites dans la zone confinée de la plaine lacustre (~3,860–3,810 m asl, faciès Na-Cl-SO₄). Les plus fortes contributions de nitrate anthropique aux eaux souterraines ont été observées de 3,960–3,860 m asl dans le sous-système piedmont et sont isotopiquement associées au lessivage d’une aire influencée par des amas de fumier, des fertilisants azotés synthétiques et des collecteurs d’eau usée. Dans ce sous-système, les interactions naturelles eau-roche peuvent être comprises du fait d’un impact anthropique minimal, permettant une claire identification des sources de nitrate. La dénitrification, effective dans les parties basses du sous-système piedmont, a été identifiée comme le processus d’atténuation naturelle dominant. L’approche multitraceurs apporte une compréhension des processus principaux qui ont lieu le long des flux souterrains et confirme le rôle significatif du nitrate d’origine anthropique. Le système aquifère représente le modèle idéal de l’évolution hydrochimique régionale le long du flux gravitaire due aux processus d’interaction eau-roche et de l’influence de la contamination d’origine anthropique.

Resumen

Un enfoque de multitrazadores hidrogeoquímicos e isotópicos (${\delta }^{15}{\mathrm{N}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$ y ${\delta }^{18}{\mathrm{O}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$) fueron combinados con conocimientos previos, geológicos e hidrogeológicos, en una cuenca dominada por aguas subterráneas, localizada dentro de la región semi-árida del Altiplano Boliviano (SE del Lago Titicaca). Se identificaron los principales procesos naturales e impactos antropogénicos que controlan la química y las composiciones isotópicas de las aguas subterráneas y se determinaron las correspondientes zonas impactadas del acuífero. Siguiendo las líneas de flujo, los principales procesos naturales son, (1) meteorización de silicatos en el subsistema piedemonte (~4,600–3,910 m snm, facies Ca (Mg)-HCO₃), (2) intercambio de Na-Ca dentro de los depósitos glaciales-fluviales que sobreyacen a los depósitos paleolacustres (~3,910–3,860 m snm, facies Na-HCO₃), y (3) disolución de evaporitas en la zona confinada de la llanura lacustre (~3,860–3,810 m snm, facies Na-Cl-SO₄). Las contribuciones más elevadas de nitrato antropogénico en las aguas subterráneas se han observado entre los 3,960–3,860 m snm en el subsistema piedemonte, y se asociaron isotópicamente con la lixiviación de áreas influidas por pilas de estiércol, fertilizantes sintéticos de N, y aguas residuales de tuberías colectoras. En este subsistema, las interacciones naturales agua-roca podrían interpretarse con un impacto antropogénico mínimo, permitiendo identificar claramente las fuentes de nitrato. La desnitrificación, que ocurre en los bajos topográficos del subsistema piedemonte, fue identificada como uno de los principales procesos de atenuación natural. El enfoque de multitrazadores proporcionó una comprensión consistente de los principales procesos que ocurren a lo largo del sistema de flujos subterráneos y confirmó el rol importante del nitrato antropogénico. Este sistema acuífero representa por tanto un modelo ideal de la evolución hidroquímica de la región, a lo largo de un sistema de flujo por gravedad, causado por procesos naturales de interacción agua-roca y la influencia de la contaminación antropogénica.

摘要

在喀喀湖东南部的玻利维亚高原, 将水文地球化学和稳定同位素 (${\delta }^{15}{\mathrm{N}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$ 和${\delta }^{18}{\mathrm{O}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$) 多示踪方法与已有的地质和水文地质知识相结合。识别了控制地下水的水化学和同位素组成的主要自然过程和人为影响, 并确定了相应的含水层影响区。主要的自然过程是, 通过水流线, (1) 山麓子系统中的硅酸盐风化 (~4,600–3,910 m asl, Ca(Mg)-HCO₃ 相), (2) 上覆冰川-河流沉积物中的古湖相沉积物Na-Ca 交换 (~3,910–3,860 m asl, Na-HCO₃ 相), 以及 (3) 湖相平原承压层中的蒸发岩溶解 (~3,860–3,810 m asl, Na-Cl-SO₄ 相) 。山前子系统中在 3,960–3,860 m asl 观察到人为硝酸盐在地下水中的最高贡献。基于同位素分析, 高的贡献值与受粪堆、合成氮肥和污水收集管影响的区域的浸出有关。在这个子系统中, 可以在人为影响最小的情况下理解自然条件下水岩相互作用, 从而可以清楚地识别硝酸盐来源。发生在山前子系统地形低处的反硝化作用被确定为主要的自然衰减过程。多示踪方法的一致性有助于理解沿地下水流系统发生的主要过程, 并证实了人为硝酸盐的重要作用。因此, 该含水层系统代表了该地区沿由自然水岩相互作用过程和人为污染影响引起的重力驱动流动的水化学演化的理想模型。

Resumo

Uma abordagem de multitraçadores hidroquímicos e isótopos estável (${\delta }^{15}{\mathrm{N}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$ e ${\delta }^{18}{\mathrm{O}}_{{\mathrm{NO}}_{3}}$) foi combinada com o conhecimento geológico e hidrogeológico já existente de uma bacia dominada por águas subterrâneas, localizada na região semiárida do Altiplano Boliviano (SE do Lago Titicaca). Os principais processos naturais e impactos antropogênicos que controlam a química das águas e as composições isotópicas da água subterrânea foram identificadas e as zonas impactadas do aquífero correspondentes determinadas. Os principais processos naturais são, seguindo as linhas de fluxo da água, (1) intemperismo de silicato no subsistema do piemonte (~4,600–3,910 m acima do nível do mar, fácies Ca(Mg)-HCO₃, (2) troca Na-Ca dentro dos depósitos glacial-fluviais sobrejacentes depósitos paleolacustres (~3,910–3,860 m de altitude, fácies Na-HCO₃) e (3) dissolução de evaporito na zona confinada da planície lacustre (~3,860–3,810 m de altitude, fácies Na-Cl-SO₄). As maiores contribuições de nitrato antropogênico em águas subterrâneas foram observadas em 3,960–3,860 m anm no subsistema do Piemonte e foram isotopicamente associados à lixiviação de áreas influenciadas por pilhas de esterco, fertilizantes sintéticos de N e tubos coletores de esgoto. Neste subsistema, as interações naturais água-rocha podem ser interpretada como tendo impacto antropogênico mínimo, permitindo que as fontes de nitrato sejam claramente identificadas. A desnitrificação que ocorre nas áreas topográficas baixas do subsistema do Piemonte, foi identificada como o principal processo natural de atenuação. A abordagem multitraçadores forneceu uma compreensão consistente dos principais processos que ocorrem ao longo do sistema de fluxo da água subterrânea e confirmou o papel significativo do nitrato antropogênico. Este sistema aquífero representa, portanto, um modelo ideal da evolução hidroquímica da região ao longo do fluxo, impulsionado pela gravidade, causado por processos naturais de interação água-rocha e pela influência da contaminação antropogênica.